近日,我校化学与化工学院多相催化团队在电催化硝酸盐还原合成氨方向取得新进展,相关成果发表在国际顶级化学期刊《Angewandte Chemie International Edition》上,并入选VIP(Very Important Paper)论文。我校为论文第一单位,化学与化工学院陈志鹏资格教授为论文第一作者,刘明凯教授、曾杰教授为共同通讯作者。研究工作得到了国家杰出青年科学基金(延续资助)、国家重点研发计划、腾讯基金会科学探索奖、安徽省杰青/优青等项目的支持。
(催化剂结构表征)
(催化活性及稳定性评价)
(反应机理研究)
(可充电Zn-NO3-电池性能)
氨是重要的化工原料和能源载体,然而其传统合成依赖高能耗、高碳排放的哈伯-博世法。在常温常压条件下,利用可再生能源驱动的电催化硝酸根还原反应合成氨,是一条绿色可持续的新路径,对实现碳中和目标具有战略意义。然而,该反应涉及多步加氢过程,动力学缓慢。在安培级高电流密度下实现高选择性合成氨存在挑战。解决该问题的关键在于如何持续、高效地为硝酸根的氢化反应过程提供充足的活性氢,并抑制析氢副反应。
为了解决这一难题,曾杰教授团队通过精巧的单原子合金设计,开发了一种Co1Zn非贵金属氢溢流体系,成功的解决了电催化硝酸盐还原合成氨反应中活性氢的供应难题。凭借该催化体系中显著的氢溢流效应,在安培级电流密度下实现了硝酸盐到氨的高效催化转化。在流动电解池中,实现了高达2.4 A cm⁻2的合成氨反应电流密度和204.5 mg h⁻1cm⁻2的产氨速率,性能远超未形成氢溢流效应的Zn纳米片催化剂。此外,基于该催化剂组装的Zn-NO3⁻可充电电池展现出优异性能,可以稳定的输出1.39 V的电压和5.51 mW cm-2的峰值功率密度。本研究揭示了非金属合金体系中氢溢流机制的可行性,为电催化氢化反应的催化剂设计提供了一种新思路。(撰稿:刘明凯 审核:韩新亚 黄宇弦)