近日,我校化学与化工学院多相催化团队与中国科学技术大学、日本国立富山大学合作,在二氧化碳催化转化方向取得新进展,创下二氧化碳加氢一步制对二甲苯的单程时空收率世界新纪录。相关成果发表在国际知名期刊《Journal of the American Chemical Society》上,我校为论文第一通讯单位,我校化学与化工学院张利君资格副教授为论文第一作者,曾杰教授、日本国立富山大学Noritatsu Tsubaki院士等人为共同通讯作者。
对二甲苯是生产聚酯纤维、塑料瓶等的重要化工原料,传统生产高度依赖石油路线,存在高能耗、高排放问题。而利用CO2加氢直接合成对二甲苯不仅能实现碳资源循环利用,还可大幅减少碳排放,但此前受限于催化剂活性和对二甲苯选择性,单程时空收率长期难以突破。为了突破时空收率瓶颈,曾杰教授团队开发了一种由K-FeMn和中空ZSM-5分子筛组成的复合催化剂,该催化剂使CO2加氢一步生成对二甲苯,并实现了高达41.7 g kgcat-1h-1的二氧化碳加氢制对二甲苯单程时空收率世界新记录。
(图1.催化剂结构演变)
(图2.分子筛催化剂表征)
(图3.二氧化碳加氢制对二甲苯性能)
(图4.反应路径)
机理研究表明,钾和锰改性的铁基材料促进了轻烯烃中间体的形成,而中空结构ZSM-5具有钝化的外表面酸位点,能有效抑制对二甲苯的异构化和烷基化反应并能促进对二甲苯的扩散,使二甲苯中对二甲苯比例达到65.1%。本研究通过特定催化剂设计和空间分离工艺,克服了局部热力学平衡,为可持续且高效的对二甲苯生产开辟了新途径。
研究工作得到了国家杰出青年科学基金(延续)、国家重点研发计划、腾讯基金会科学探索奖等项目的支持。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c03380(撰稿:张利君;审稿:韩新亚、黄宇弦)