近日，我校化学与化工学院多相催化团队在电催化硝酸盐还原合成氨方向取得新进展，相关成果发表在国际顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》上。《Journal of the American Chemical Society》是全球化学研究领域最具影响力的顶级学术期刊之一，主要收录在化学、材料、生物和能源等领域原创性的学术研究成果。我校为论文第一单位，化学与化工学院陈志鹏资格教授为论文第一作者，刘明凯教授、曾杰教授为共同通讯作者。研究工作得到了国家杰出青年科学基金（延续资助）、国家重点研发计划、腾讯基金会科学探索奖、安徽省杰青/优青等项目的支持。

氨（NH₃）是一种重要的化工原料和氢能载体，其绿色合成技术对实现碳中和目标具有战略意义。目前，氨的工业生产主要依赖高能耗、高碳排放的Haber-Bosch工艺。在常温常压条件下，利用可再生电力驱动硝酸盐电催化还原合成氨技术（NO₃RR），既能实现氨的绿色合成，又能缓解硝酸盐对水体造成的污染，有望成为一种绿色、可持续的合成氨替代方案。然而，NO₃RR涉及复杂的多电子转移和中间体的加氢、脱氧反应过程，其催化性能依赖于催化剂对硝酸根（NO_3-）的吸附和质子化过程的调控。硝酸根质子化过程中的活性氢（*H）来源于催化剂对电解液中水的分解。因此，如何合理地设计催化剂性质，优化催化剂对硝酸根和活性氢的吸附，成为提高NO₃RR活性的关键。

（Cu₁/ZnO催化剂制备与表征）

（NO₃RR活性及催化稳定性）

（可充电Zn-NO_3-电池性能）

（反应路径与机理研究）

为了解决这一难题，曾杰教授团队开发了一种ZnO载体分散的Cu单原子合金氧化物催化剂（Cu₁/ZnO）。该催化剂体系中，原子级分散的Cu位点增强了对硝酸根中间体（*NO₃）的吸附，Cu位点协同ZnO载体中Zn位点促进了水解离生成活性氢并且抑制了活性氢脱附生成H2析出，从而为*NO₃的加氢过程提供了充足的质子源，降低了反应速控步（*NO加氢生成*NHO）的能垒。最终实现了安培级电流密度（2.2 A cm^-2）、高选择性（96.1%）、高产率（184.7 mg h^-1 cm^-2）电催化硝酸盐还原合成氨。此外，将Cu1/ZnO催化剂应用于可充电的Zn-NO_3-电池，可以稳定的输出高达1.5 V的电压和5.5 mW cm^-2的峰值功率密度，展现出了良好的应用潜力。该工作揭示了调控硝酸根及活性氢中间体吸附对提升NO3RR性能的重要性，为精准设计高活性的单原子合金氧化物催化剂提供了新思路。（撰稿：刘明凯；审核：韩新亚 黄宇弦）

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c01863